氢能作为一种高能量密度的环境友好资源,被广泛认为是最有潜力的清洁能源。近年来,光催化和光电催化裂解水制氢因其能耗低、环境友好而得到迅速发展。但光催化只能利用光能分解水,制氢效率较低,难以满足实际需求。光电催化裂解水通过引入电场促进光生电子-空穴对的分离和传输,实现了光能和电能的协同应用。尽管光电催化裂解水进一步推动了低能耗的裂解水制氢发展,但不够理想的效率仍然是其显著的应用障碍。基于光电催化中光能和电能之间的协同效应,设计多种能量的协同捕获用于裂解水理论上可以进一步提高制氢效率。除了光能和电能,动能作为一种丰富的资源,在我们的生活中也无处不在,如风吹、水流、机器运转等。最近,通过引入振动在压电催化剂中建立应变诱导压电场已被证明能够有效分离和迁移光生电子-空穴对。因此,基于压电半导体的压电极化促进光电催化裂解水,即通过在光催化半导体中直接构建压电势以实现光能、动能和电能的协同捕获用于产氢是一种很有前途的获取清洁能源的策略。然而,由于目前大多数压电半导体材料能带位置不适于裂解水,且稳定性较差,迫切需要开发新型压电半导体用于构建压电极化促进光电催化裂解水。
针对上述问题,4H-SiC作为最重要的SiC多型体之一,具有合适的能带结构、优良的压电性和较高的物理/化学稳定性,可以作为同时收集光能、动能和电能裂解水制氢的候选材料。近日,北京科技大学侯新梅教授课题组通过在N掺杂的4H-SiC纳米孔阵列中诱导极化实现了高效光电催化裂解水。利用第一性原理计算证明了N掺杂可以优化4H-SiC的电子结构并提高压电性,系统阐释了N掺杂4H-SiC纳米孔阵列同时收集光能、动能和电能的机理。值得注意的是,通过引入压电场调节电荷的输运行为,N掺杂的4H-SiC纳米孔阵列的电流密度在1.4 VAg/AgCl时达到了6.50 mA cm-2,与未引入极化时相比提高了50.1%,表明在光电催化裂解水系统中引入压电场可以有效促进电子-空穴对的分离和迁移,为设计和制备压电半导体光电阳极提供了有力的指导。
文章分析了N掺杂对4H-SiC电子结构和压电性能的影响,厘清了N掺杂对4H-SiC的能带结构、载流子浓度和晶格畸变的影响机制,明晰了N掺杂4H-SiC同时收集光能、动能和电能的协同机制,为同时收集多种能量以有效获取氢能提供了指导,推动了绿色能源制备和收集的进展。
图2 N掺杂对4H-SiC工作机理示意图
论文信息:
Boosting of water splitting using the chemical energy simultaneously harvested from light, kinetic energy and electrical energy using N doped 4H-SiC nanohole arrays, Linlin Zhou, Tao Yang*, Zhi Fang, Jiadong Zhou, Yapeng Zheng, Chunyu Guo, Laipan Zhu*, Enhui Wang, Xinmei Hou*, Kuo-Chih Chou, Zhong Lin Wang* Nano Energy, doi: 10.1016/j.nanoen.2022.107876.